Caroline è amica di Elena sin dalle elementari e considera Bonnie la sua migliore amica, nonostante sappia del forte legame che la unisce ad Elena. Sua madre Liz è lo sceriffo di Mystic Falls, mentre suo padre Bill, scopertosi gay, è andato via di casa. Sogna di fare giornalismo televisivo. Loquace, superficiale e molto interessata ai ragazzi, non sa mantenere i segreti; è anche insicura, nevrotica e maniaca del controllo, oltre che molto orgogliosa. Il suo comportamento gioviale spesso aiuta i suoi amici a vedere il lato positivo delle situazioni e a sorridere anche quando le cose si mettono male. È vicepresidentessa del Consiglio degli Studenti e capo del comitato di ballo della scuola. Fan di Rossella O’Hara, cerca di imitarla.
Caroline rimane affascinata dal nuovo studente Stefan e cerca di conquistarlo, ma, rifiutata apertamente, inizia una relazione con Damon, che la utilizza solo come fonte di sangue. Una sera rimane coinvolta in un incidente stradale, ricoverata ed operata d’urgenza, perciò le sue amiche chiedono a Damon di darle del sangue per velocizzare la guarigione, così, quando la ragazza viene uccisa da Katherine, si trasforma in un vampiro. Inizialmente fuori controllo a causa della sete, con l’aiuto di Stefan, che diventa il suo migliore amico, impara a contenersi. Sua madre, che per anni è stata a caccia di vampiri, inizialmente la rinnega, per poi accettare la sua nuova natura. Intanto si avvicina a Tyler per aiutarlo a superare le trasformazioni in licantropo e i due cominciano a frequentarsi. Il ragazzo viene trasformato in ibrido da Klaus, che si interessa a lei rovinando la sua relazione con Tyler. Klaus le promette di scomparire se sarà sincera su ciò che prova per lui, e i due finiscono per copulare. Mentre sua madre muore per un cancro incurabile, Caroline si innamora di Stefan, che tuttavia è riluttante ad ammettere di ricambiarla, così la vampira spegne le proprie emozioni, credendo che non ci siano sentimenti che valga la pena di mantenere; in seguito, quando lui si dichiara, cominciano ad uscire insieme, finché la giovane non scopre che le figlie di Alaric sono state trasferite nel suo grembo con la magia per essere protette. Dopo averle partorite, Caroline si affeziona alle bambine, Josie e Lizzie, e aiuta Alaric ad occuparsene, mentre Stefan si allontana da lei comprendendo il legame che ormai la lega a loro. Nell’arco di tre anni, la ragazza diventa giornalista per un’emittente televisiva e si fidanza con Alaric. Questi però, consapevole che lei non lo ama, la spinge a dare a Stefan una seconda possibilità. Quando Bonnie inietta al ragazzo la cura per il vampirismo, egli le chiede di sposarlo, promettendole che passerà la sua vita mortale al suo fianco, pur essendo consapevole che invecchierà, al contrario di lei. Nel giorno delle nozze, dopo la cerimonia, Katherine cerca di distruggere Mystic Falls e Stefan spinge Caroline a lasciare la città e a mettersi in salvo con Alaric e le bambine, mentre lui decide di morire insieme a Katherine salvando la città. Dopo alcuni anni, Caroline e Alaric trasformano la tenuta dei Salvatore in una scuola per bambini con poteri come Josie e Lizzie.
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Una delle relazioni più significative di Caroline è quella con Klaus, insieme al quale forma i "Klaroline".
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